Né à Montbéliard le 21 janvier 1783, décédé à Paris en 1853.

Il est le fils aîné de Charles Jérémie Laurillard, faiseur de bas au métier et maître d’école et de Charlotte Vurpillot .Son père décède alors qu’il n’a que 13 ans et, bien que d’origine modeste, il pourra poursuivre ses études au collège. Il se fait remarquer pour ses dons en dessin et fera un premier apprentissage en architecture tout en donnant des cours aux enfants des familles aisées de Montbéliard.

En 1803, il part pour la capitale où il travaille chez Jean Baptiste Regnault, peintre académique, mais il a du mal à subvenir à ses besoins, bien que modestes, et est physiquement épuisé .
En 1804, Frédéric Cuvier, le frère de Georges, lui aussi naturaliste à Paris, fait venir Charles Laurillard au Muséum. Ils s’étaient connus à Strasbourg.

On raconte que Georges Cuvier, soucieux, entra dans le bureau de son frère pour lui demander un grand service : dégager un fossile de pied d’un animal inconnu. Celui-ci étant absent, Georges tomba nez à nez avec Laurillard qui venait d’arriver et qui se proposa de faire le travail à sa place. Le résultat en fut si parfait que Georges Cuvier recruta sur le champ Laurillard comme secrétaire et préparateur personnel. Cuvier dira de lui « Laurillard fait tout ».

Charles Laurillard ne se maria jamais et, après la mort de Georges Cuvier en 1832, continua à travailler au Muséum et à vivre dans l’entourage de la veuve du grand savant dans un premier temps, puis de Sophie Duvaucel, la belle-fille de Cuvier.
La Société d’Emulation de Montbéliard possède une correspondance entre Laurillard et Sophie Duveaucel, ainsi qu’avec Charles Duvernoy, autre collaborateur de Cuvier.

C’était un homme humble, effacé, mais dont la compétence scientifique était reconnue par ses pairs.

Charles Jérémie Laurillard, père de Charles Léopold, était le cousin de Pierre Laurillard, qui avait émigré « aux Amériques » vers 1755 avec ses parents. Il y avait fondé une fabrique de tabac qui allait devenir la Lorillard’s Tobacco Company.
Ses descendants ont financé en 1962, à l’occasion du 200ème anniversaire de ladite Company, la rénovation d’une salle du musée du château de Montbéliard dédiée aux fouilles du site archéologique de Mandeure .